Die ersten Bewohner von Val-d'Ajol waren möglicherweise entweder Spanier, die vor den Arabern flohen ( Poitiers 732 ), oder Truppen Karls des Großen, die durch die Gegend zogen, wo er Familie hatte. Sie ließen sich mit Erlaubnis der Damen von Remiremont auf einem Hügel inmitten eines feuchten Tals nieder, das heute La Croix heißt.

Die Gemeinde wuchs und erhielt mit ihrer Hilfe die Genehmigung zum Bau einer Kirche an einem Ort namens Laître (wo sich zuvor ein Friedhof und eine Kapelle befunden hatten). Die Val-Gemeinde war materiell von den Kanonissen von Remiremont, Prinzessinnen des Heiligen Römischen Reiches, abhängig , die unter dem Schutz des Herzogs von Lothringen standen, aber direkt dem Papsttum unterstanden. Geistlich wurde die Gemeinde vom Erzbistum Besançon geleitet. Die Pfarrei wurde von den Mönchen von Hérival betreut.

Das Gebiet sieht die Truppen von Turenne, die Schweden während des Dreißigjährigen Krieges, Karl IV., Herzog von Lothringen, der versucht, sein Herzogtum zurückzuerobern. Durch die Souveränität des Erzbischofs von Besançon, Louis XIV wird das Val für eine Weile annektieren. Die Bevölkerung wächst trotz allem und erfordert eine Vergrößerung der Kirche. Die Bewohner besiedeln die Scheunen, Weideplätze der Tiere und es entstehen viele Weiler. Herzog Leopold gewinnt sein Herzogtum zurück 1704. In den Jahren 1735 sein Sohn François III gab zugunsten eines österreichischen Titels auf. Stanislas verwaltet das Herzogtum bis 1766, dann wird das Val französisch.
Hauptsächlich Agrarland, Die Stadt wird nach dem Krieg von 70 mit der Ankunft elsässischer Industrieller, die vor der deutschen Besatzung fliehen, in ein Industrietal umgewandelt. Hauptsächlich Spinnerei und Weberei werden von der hydraulischen Kraft von La Combeauté profitieren. Auf der anderen Seite wird dieser Mangel an Diversität nach dem Zweiten Weltkrieg zum Bevölkerungsrückgang führen.

Heute basiert die Wirtschaft des Val-d'Ajol auf Handwerk und Kleinindustrie. Einzig die Andouille-Messe, die am dritten Montag im Februar stattfindet, ist ein Überbleibsel ihrer Vergangenheit. Diese traditionsreiche Messe (offiziell 1831 von Louis Philippe gegründet und 1852 vom Präfekten der Vogesen bestätigt) war ursprünglich ein Viehmarkt. Die Bauern stockten dort ihre Herden für die neue Saison auf. Nach dem Zweiten Weltkrieg geriet sie durch die Mechanisierung in Vergessenheit. Dank einer mutigen Initiative einiger weltoffener Menschen erlebte die Messe eine Renaissance mit der Gründung einer gastronomischen Bruderschaft, die die Vorzüge eines lokalen Produkts preist: der Andouille-Wurst. Seit 1965 führt die „Gelehrte, angesehene und Feinschmeckerbruderschaft der Andouille- und Gandoyaux-Verkoster des Val-d'Ajol“ diese Veranstaltung fort. Mittlerweile zieht es jedes Jahr am dritten Montag im Februar über drei Tage 30.000 bis 40.000 Besucher an.