Los primeros habitantes de Val-d'Ajol bien podrían ser los españoles que huían de los árabes (Poitiers 732), o las tropas de Carlomagno a su paso por la región donde éste tenía familia. Se instalaron en un montículo en medio de un valle húmedo, actualmente La Croix, con la autorización de las Damas de Remiremont.

La comunidad creció y obtuvo permiso con su ayuda para construir una iglesia en un lugar llamado Laître (donde había un cementerio y una capilla). Le Val depende materialmente de las Damas Canonesas de Remiremont, princesas del Sacro Imperio Romano Germánico, bajo la protección del Duque de Lorena, pero refiriéndose directamente al Papado. Espiritualmente, la archidiócesis de Besançon gestiona la comunidad. La parroquia es atendida por los monjes de Hérival.

El territorio ve las tropas de Turenne, los suecos durante la Guerra de los Treinta Años, Carlos IV, duque de Lorena tratando de reconquistar su ducado. Por la soberanía del Arzobispo de Besançon, Luis XIV anexionará el Val por un tiempo. La población a pesar de todo aumenta y requiere una ampliación de la iglesia. Los habitantes colonizan los graneros, lugares donde pastaban los animales y se crean numerosos caseríos. El duque Leopoldo recupera su ducado en 1704. En los años 1735 su hijo Francisco III se rindió en favor de un título austriaco. Estanislao administra el ducado hasta 1766, entonces el Val se volverá francés.
País principalmente agrícola, el pueblo se transformará en un valle industrial tras la guerra del 70 con la llegada de los industriales alsacianos que huían de la ocupación alemana. Principalmente la hilatura y la tejeduría se beneficiarán de la energía hidráulica de La Combeauté. La otra cara de la moneda, esta falta de diversidad conducirá al declive de la población tras la Segunda Guerra Mundial.

Hoy, Val-d'Ajol vive de la artesanía y la pequeña industria. Solo el recuerdo de antaño persiste la feria de Andouilles el 3er lunes de febrero. Esta antigua feria (oficializada por Louis Philippe en 1831 y luego confirmada por el prefecto de los Vosgos en 1852) era una feria de ganado. Los agricultores renovaron su ganado para la nueva temporada. Víctima de la mecanización, declinó después de la Segunda Guerra Mundial. Esta feria, siguiendo la apuesta de un grupo de personas con espíritu rabelaisiano, encontró una segunda vida con la creación de una cofradía gastronómica que cuenta con las cualidades de una producción local: Andouille. Desde 1965, la Learned, Insignia and Gourmet Confrérie des Taste-Andouilles et Gandoyaux du Val-d'Ajol ha revivido este evento. Ahora atrae de 30 a 000 personas durante tres días el tercer lunes de febrero de cada año.